본 발명은 (1) 금속염과 2가 이상의 다가산 또는 그의 염을 반응시켜 금속-유기 다면체 결정을 합성하는 단계; (2) 상기 합성된 금속-유기 다면체 결정에 연결 리간드가 용해되어 있는 용액을 가하여 단일 결정성 중공 금속-유기 골격체를 합성하는 단계; 및 (3) 단일 결정성 중공 금속-유기 골격체를 수득하는 단계를 포함하는 단일 결정성 중공 금속-유기 골격체의 제조 방법으로서, 본 발명에 따른 단일 결정성 중공 금속-유기 골격체의 제조 방법은 견고한 결정성 희생 주물을 이용하여 단일 결정성 중공 금속-유기 골격체를 제조할 수 있으므로, 희생 주물의 원 형태와 결정성이 반영된 견고한 단일 결정성 중공 금속-유기 골격체를 합성할 수 있고, 주물이 희생주물이기 때문에 반응 종결 후 남아있는 주물을 제거해야 하는 과정을 생략할 수 있다.